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南科大化学系权泽卫课题组发表新型功能材料结构与性能调控重要研究成果

2019-01-10 科研新闻

        近期,巴黎人国际娱乐官网化学系教授权泽卫课题组围绕新型功能材料结构与性能调控的课题先后在《Angew. Chem. Int. Ed.》和《J. Am. Chem. Soc.》相继刊发两篇代表性研究论文,其中后者被《JACS》选为Supplementary Cover。两篇论文第一作者均为权泽卫课题组博士后李茜(现为前沿与交叉科学研究院研究助理教授)。

      发表于《Angew. Chem. Int. Ed.》的论文题目为“High-Pressure Band-Gap Engineering in Lead-Free Cs2AgBiBr6 Double Perovskite”,研究了无铅双钙钛Cs2AgBiBr6在高压下的结构及性质变化。Cs2AgBiBr6等双钙钛矿由于无毒、稳定性好等优势,已成为钙钛矿研究领域的热点方向。然而,由于Cs2AgBiBr6具有较大的带隙(2.2 eV),其在光电器件中的应用受到了限制,实现Cs2AgBiBr6带隙的可控调节是双钙钛矿高压研究的一个难点。该研究工作利用金刚石对顶砧(DAC),通过高压下的原位拉曼光谱、紫外可见吸收光谱、X射线衍射来表征Cs2AgBiBr6结构及性质随压力的变化。研究发现Cs2AgBiBr6在3 GPa压力时会由面心立方转变成四方相,导致晶体中AgBr6和BiBr6正八面体的倾斜扭曲,减少了电子轨道的重合,使得四方相的Cs2AgBiBr6的带隙逐渐增大。继续升高压力至6.5 GPa,Cs2AgBiBr6晶体呈现非晶化趋势,带隙逐渐减小至1.7 eV。卸压至常压后,材料中残留的非晶结构部分保留了高压下的性质,使无铅钙钛矿Cs2AgBiBr6常压下的带隙减小8.2%。该工作对于探索双钙钛矿结构-性质间的关系,以及高压下性质的可控调节具有重要的研究意义。


图1. Cs2AgBiBr6高压下带隙的变化。

        发表于《J. Am. Chem. Soc.》的论文题目为“Pressure-Induced Phase Engineering of Gold Nanostructures”。自然界中,贵金属金(Au)的块体只能以其热力学稳定结构面心立方(fcc)相存在。只有在纳米尺度,利用湿法化学合成方法,人们才能获得具有独特光学性质的,密排六方hcp-4H结构的Au纳米材料。虽然通过配体交换或外延生长贵金属的方式,可以在溶液中诱导4H相的Au变为fcc结构,获得更多的结构信息。但是,具体的结构性质和相转变过程仍然无法确定。本工作利用金刚石对顶砧(DAC)技术对4H相的Au纳米材料进行研究,探索其结构和相变过程,达到高压贵金属相工程的目的。


图2. 高压对纳米Au结构的调制作用。

        高压X射线衍射表明,压力在1.2 – 26.1 GPa之间,Au的4H结构逐渐转变为fcc相。同时,该过程的不可逆性使得贵金属高压相工程成为了可能。即通过控制最高压力,获得不同4H/fcc相含量的Au纳米材料。同时,相比纯4H相的Au纳米带,具有4H与fcc相交替多相结构的4H/fcc Au纳米棒更容易发生高压相变。这主要是由于4H/fcc多相Au纳米棒中大量相边界提供的相变成核位点,可以促进4H-fcc的相变过程。此外,课题组通过高分辨透射电子显微技术和密度泛函理论(DFT)计算的结合,首次观测到了原子尺度的Au相变路径。发现Au由4H-fcc的相变机理为(-112)4H晶面的整平,并伴随着密堆积方向的改变。这与以往观测到的金属高压hcp-fcc相的相变机制完全不同。该工作不仅对Au纳米结构的稳定性和相变提出了新的见解,而且提供了一种利用压力来调控贵金属纳米材料晶相含量的新策略,该策略可用于研究基于晶相的催化、表面增强拉曼散射、波导、光热疗法、传感、清洁能源等领域中。

        该系列工作的主要合作单位包括南洋理工大学,吉林大学,康奈尔大学,华中科技大学等。

        上述研究得到了国家自然科学基金、深圳市科创委、南科大启动经费和校长基金等项目的大力支持。


图3. JACS封面(Supplementary Cover)报道该工作。


李茜(左)和权泽卫(右)

对话权泽卫:

科学交叉是未来的大趋势

        Q:这两项科学研究的论文写作是在同一时间段进行的吗?

        A:事实上,两个体系的研究工作是同时进行的。只是Au纳米材料相工程的工作因为要获得更为深刻的相变机制理解与证据,我们进行了详尽的理论计算,这需要庞大的计算量和计算时间。因此,两篇论文写成的时间相差了一年。

        Q:对于两项科研的过程及结果,您的体会是怎样的?有没有什么印象特别深刻的事情?

        A:近年来,交叉科学的发展非常迅速。高压维度提供了非常丰富的物理、化学现象,为我们解决了很多在常温常压下无法观测和解释的科学问题。可以说,压力为获得具有新颖结构的新型功能材料提供了一个有效策略。而将压力这种物理手段和我们化学的研究方向进行有效的结合,无疑将碰撞出更多新的火花。

        印象比较深刻的事情是在Au纳米材料相工程的工作中,为了获得详相变过程中原子的转移路径,我们将高压技术、光学探测和TEM纳米表征手段相互结合,用多方面的信息来探索结构的变化。在我看来,将不同领域的研究手段相互结合,取长补短,从多方位的科学信息获得更为精细的、详尽的结果,必将成为日后科研工作的大趋势。

        Q:能简单介绍一下您的课题组吗?

        A:课题组经过三年的建设,目前初步具备了较为完善的科研梯队,包括研究助理教授、博士后、博士、硕士及若干本科生,形成了以老带小和以小促老的氛围。目前课题组在南科大已发表文章20余篇,研究方向围绕原子到纳米尺度的结构调控和性能优化展开。

 

相关论文链接:

        https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.201708684

        https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b08647

 

供稿:化学系

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